通訊作者鄧兵、劉建國通訊單位清華大學DOIhttps://doi.org/10.1021/acs.est.6c00603研究背景稀土元素REEs是清潔能源技術與電子器件不可或缺的核心原料然而傳統(tǒng)提取方式依賴能耗高、排放大的采礦與強酸浸出流程帶來嚴峻的環(huán)境負擔。利用稀土超積累植物如芒萁Dicranopteris linearis和烏毛蕨Blechnum orientale天然富集稀土的能力將植物生物質直接轉化為高附加值催化材料是實現(xiàn)綠色稀土資源化的新興路徑。論文概要本文由清華大學鄧兵、劉建國等研究團隊在Environmental Science Technology發(fā)表提出了一種植物源自導電閃蒸焦耳熱PSC-FJH策略可在數(shù)秒內將稀土超積累植物生物質直接轉化為 CeO?-石墨烯電催化劑無需任何外加導電添加劑或高能耗預處理。該策略分兩步執(zhí)行首先以低溫 FJHLT-FJH600°C/1.4 s將生物質熱解為電阻率低至 0.052 Ω·m 的導電生物炭賦予其自導電屬性隨后高溫 FJHHT-FJH2600°C/0.4 s在毫秒級時間尺度上同步完成碳的石墨化形成少層石墨烯和內源性 Ce 的原位氧化生成均勻錨固于石墨烯基體的 CeO?納米顆粒。所得 CeO?-石墨烯在 0.1 M KOH 中展現(xiàn)出超越商業(yè)炭黑的氧還原反應ORR活性全生命周期評估顯示 CO?當量排放減少 28.4–72.7%、成本降低 32.1–72.7%能耗節(jié)約逾 70%。圖文解讀圖1.PSC-FJH 工藝流程示意圖圖 1 系統(tǒng)展示了 PSC-FJH 的整體技術路線天然非導電的稀土超積累植物BO 和 DL經 LT-FJH32 V/150 A600°C1.4 s轉化為導電生物炭隨后 HT-FJH80 V/250 A2600°C0.4 s將生物炭一步轉化為 CeO?-石墨烯復合材料。該 CeO?-石墨烯可直接應用于 ORR 電催化支撐燃料電池和氫能等清潔能源場景構建了從植物原料到功能催化劑的完整綠色轉化鏈。圖2.BO 生物質低溫 FJH 轉化與生物炭表征XRF 分析顯示 BO 葉片中 CeO?含量約為 0.76 wt%LT-FJH 過程中實時溫度在 1.4 s 內迅速升至 ~600°C將植物纖維素基體熱解為富含缺陷的導電生物炭拉曼 I_D/I_G 1.4。所得生物炭 BET 比表面積高達 252.5 m2 g?1電阻率僅 0.052 Ω·m較傳統(tǒng)熱解炭0.468 Ω·m低近一個數(shù)量級確保無需外加導電添加劑即可直接用于后續(xù) HT-FJH 步驟。圖3.高溫 FJH 石墨烯與 CeO?納米顆粒結構表征HT-FJH2600°C0.4 s將導電生物炭中的無定形碳重結晶為少層石墨烯同時內源性 Ce 物種在超高溫下原位氧化形成均勻分散并牢固錨固于石墨烯基體的 CeO?納米顆粒。TEM/SAED 及 XPS 分析證實了 CeO?的螢石結構及 Ce3?/Ce??氧化還原對的共存構成了后續(xù) ORR 優(yōu)異活性的結構基礎。圖4. CeO?-石墨烯 ORR 電化學性能在 0.1 M KOH 堿性電解質中CeO?-石墨烯的 ORR 起始電位、半波電位及極限擴散電流密度均優(yōu)于商業(yè)炭黑Ketjenblack并展現(xiàn)出更高的 4 電子選擇性與更強的抗甲醇毒化能力。長時間計時電流測試表明材料具備良好的電化學耐久性體現(xiàn)了 CeO?與石墨烯協(xié)同作用對 ORR 動力學的顯著促進。圖5.DFT 計算揭示 CeO?-石墨烯界面催化機制密度泛函理論DFT計算表明CeO?-石墨烯界面處的電子相互作用顯著降低了 ORR 速率決定步驟*OOH 吸附的能壘優(yōu)于純石墨烯或單獨 CeO?體系。Ce 的 4f 軌道與石墨烯 π 體系的雜化調控了關鍵中間體的吸附自由能從理論層面闡明了該復合材料超越商業(yè)炭黑 ORR 活性的內在原因。圖6.DL 植物驗證與全生命周期評估LCA以芒萁DL為原料重復 PSC-FJH 流程同樣獲得了性能相當?shù)?CeO?-石墨烯催化劑證明該策略對不同稀土超積累植物物種具有普適性。全生命周期評估LCA顯示相比傳統(tǒng)石墨化工藝PSC-FJH 可減少 28.4–72.7% 的 CO?當量排放和 32.1–72.7% 的生產成本能耗節(jié)約超過 70%彰顯了該技術兼顧高性能與低環(huán)境代價的突出優(yōu)勢。總結展望本研究將植物采礦phytomining與超快碳轉化技術有機融合通過 PSC-FJH 兩步焦耳熱策略首次實現(xiàn)了稀土超積累植物生物質在無任何外加導電劑的前提下秒級轉化為高性能 CeO?-石墨烯電催化劑為 REE 資源綠色化利用開辟了全新范式。未來隨著閃蒸焦耳熱裝置的規(guī)?；c植物種類庫的擴展該路線有望推廣至更多類型的富金屬超積累植物結合太陽能等可再生能源驅動進一步壓低生命周期碳排放朝向真正意義上的碳中性稀土材料制造邁進。引用信息Mingyue Xu, Bing Deng*, Erkang Feng, et al. Phytogenic Self-Conducting Flash Joule Heating Converts Rare-Earth Hyperaccumulator Biomass into Graphene Composites with Minimized Life-Cycle Impacts.Environmental Science Technology, 2026.DOI: 10.1021/acs.est.6c00603